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合肥研究院等在二元金属硫化物中发现电子熵增

作者:PokerStar时间:2021-02-04 03:06

  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

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  2020年南昌大学-中国科学院稀土研究院“稀土专项”联合培养博士研究生“申请-考核”制招生公告

  全球每年25~30%的电力被用于制冷行业。现有制冷技术大多依赖于传统的气体压缩循环,制冷效率低且使用的制冷剂(如氟利昂)对环境有害(如产生温室效应)。固态相变材料可在磁场、电场、轴向力或等静压的驱动下产生熵变和温变,即磁卡(热)、电卡(热)、弹卡(热)、压卡(热)效应,统称固态相变热效应。与之对应的固态制冷技术由于效率高且环境友好,成为取代现有制冷技术的理想方案之一。相较于磁卡、弹卡、电卡效应,压卡效应的研究尚处于起步阶段,因此探索新型压卡材料、阐明压卡效应机理是现阶段的主要研究方向。

  六角结构的二元金属硫化物NiS因非金属-金属转变引起研究人员的关注。该一级相变伴随着晶格体积的陡峭收缩,且相变温度对压力敏感。研究人员在Ni位引入Fe元素制备Ni1-xFexS(0≤x≤0.175)系列样品,实现了在室温范围内(260K-330K)对材料相变温度的灵活调控。压力下差示扫描量热法(DSC)测试结果表明,Ni1-xFexS样品均呈现显著的压卡效应,100MPa压力驱动的熵变值可达52.8J K-1kg-1,仅次于塑晶(plastic crystals)等少数几个材料体系。低温电子比热、中子衍射和第一性原理计算结果表明,Fe部分取代Ni后,仍保留一级相变特征。相变前后电子熵变与晶格熵变相当,两者的协同作用导致巨压卡效应。Ni1-xFexS样品在相变前后的平均热导率可达11.5 W m-1K-1,高于现有的压卡材料体系,是塑晶热导率(0.12 Wm-1K-1)的100倍。在实际应用中,热导率大小是衡量压卡材料性能的重要指标之一。高热导率意味着高的换热效率,有利于获得高工作频率和制冷功率密度。

  在已报道的大部分压卡材料中,除大的晶格熵变外,自旋或电偶极子等也对总熵变有重要贡献。电子熵变由于贡献小,往往被忽略不计。目前,对具有显著电子熵贡献的压卡材料鲜有报道。该研究从实验上阐明电子熵对巨压卡效应的贡献,为探索高性能压卡新材料体系提供了新视角。

  研究工作受到中科院前沿重点研究计划、大科学装置联合基金、深圳市基础研究计划,以及合肥大科学中心“高端用户培育基金”项目等的资助。该研究的中子衍射实验依托中国散裂中子源(CSNS)的通用粉末衍射谱仪完成。

  Ni1-xFexS巨压卡效应起源的示意图以及压卡、热导性能与现有压卡材料的对比。

  近日,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所功能材料物理与器件研究部林建超、童鹏等,与中科院金属研究所李昺、中科院深圳先进技术研究院钟国华等合作,在二元金属硫化物Ni1-xFexS中发现电子熵增强的室温巨压卡效应。相关研究成果以Giant Room-temperature Barocaloric Effect at the Electronic Phase Transition in Ni1-xFexS为题,发表在Materials Horizons(DOI: 10.1039/C9MH01976F)上。

  全球每年25~30%的电力被用于制冷行业。现有制冷技术大多依赖于传统的气体压缩循环,制冷效率低且使用的制冷剂(如氟利昂)对环境有害(如产生温室效应)。固态相变材料可在磁场、电场、轴向力或等静压的驱动下产生熵变和温变,即磁卡(热)、电卡(热)、弹卡(热)、压卡(热)效应,统称固态相变热效应。与之对应的固态制冷技术由于效率高且环境友好,成为取代现有制冷技术的理想方案之一。相较于磁卡、弹卡、电卡效应,压卡效应的研究尚处于起步阶段,因此探索新型压卡材料、阐明压卡效应机理是现阶段的主要研究方向。

  六角结构的二元金属硫化物NiS因非金属-金属转变引起研究人员的关注。该一级相变伴随着晶格体积的陡峭收缩,且相变温度对压力敏感。研究人员在Ni位引入Fe元素制备Ni1-xFexS(0≤x≤0.175)系列样品,实现了在室温范围内(260K-330K)对材料相变温度的灵活调控。压力下差示扫描量热法(DSC)测试结果表明,Ni1-xFexS样品均呈现显著的压卡效应,100 MPa压力驱动的熵变值可达52.8J K-1 kg-1,仅次于塑晶(plastic crystals)等少数几个材料体系。低温电子比热、中子衍射和第一性原理计算结果表明,Fe部分取代Ni后,仍保留一级相变特征。相变前后电子熵变与晶格熵变相当,两者的协同作用导致巨压卡效应。Ni1-xFexS样品在相变前后的平均热导率可达11.5 W m-1 K-1,高于现有的压卡材料体系,是塑晶热导率(0.12 Wm-1 K-1)的100倍。在实际应用中,热导率大小是衡量压卡材料性能的重要指标之一。高热导率意味着高的换热效率,有利于获得高工作频率和制冷功率密度。

  在已报道的大部分压卡材料中,除大的晶格熵变外,自旋或电偶极子等也对总熵变有重要贡献。电子熵变由于贡献小,往往被忽略不计。目前,对具有显著电子熵贡献的压卡材料鲜有报道。该研究从实验上阐明电子熵对巨压卡效应的贡献,为探索高性能压卡新材料体系提供了新视角。

  研究工作受到中科院前沿重点研究计划、大科学装置联合基金、深圳市基础研究计划,以及合肥大科学中心“高端用户培育基金”项目等的资助。该研究的中子衍射实验依托中国散裂中子源(CSNS)的通用粉末衍射谱仪完成。

  Ni1-xFexS巨压卡效应起源的示意图以及压卡、热导性能与现有压卡材料的对比。

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